立法會圖書館收藏逾40 000冊書籍及30 000套立法會紀錄。超過50%的圖書館館藏與憲制有關，包括與《基本法》及公民教育有關的館藏。亦保存立法會／立法局及其轄下委員會的公開會議紀錄。立法會／立法局的紀錄可追溯至1884年，而轄下委員會的紀錄則可追溯至1995-1996年度。這些紀錄大多以數碼方式保存，方便使用者在互聯網上查閱。

除以上館藏外，圖書館亦與個別本地圖書館協定，為議員和職員提供館際借閱服務。